
不對稱催化氫化反應(yīng)研究
我所丁奎嶺教授領(lǐng)銜的課題組與日本名古屋大學(xué)物質(zhì)科學(xué)國際研究中心理化研究所理事長野依良治教授(2001年諾貝爾化學(xué)獎得主)領(lǐng)銜的課題組開展不對稱催化氫化反應(yīng)方面的合作,合作重點(diǎn)主要有:1)發(fā)展合成方便、結(jié)構(gòu)可調(diào)的手性雙亞膦酸酯配體及其Rh(I)催化劑,成功用于烯烴的不對稱氫甲?;?。2)基于他們發(fā)展的手性催化劑自負(fù)載策略,實(shí)現(xiàn)了催化氫化反應(yīng)的非均相過程,并完成了在連續(xù)流動體系中超過100小時的運(yùn)轉(zhuǎn),催化反應(yīng)選擇性和活性沒有明顯降低。3)發(fā)展了系列新型手性螺環(huán)骨架的N,P配體及其Ir(I)催化劑體系,成功實(shí)現(xiàn)了困難底物亞胺不對稱催化氫化的高選擇性和高反應(yīng)活性。4)深入研究并揭示了[RuCl2(binap)(pica)] 絡(luò)合物在不同條件下催化酮類化合物不對稱氫化和轉(zhuǎn)移氫化兩種機(jī)理相互關(guān)聯(lián)的規(guī)律。5)發(fā)展了雜合氨基-苯并咪唑/雙膦/Ru(II)Cl2新型催化劑體系,并成功應(yīng)用于芳基酮的高效不對稱氫化反應(yīng)中。相關(guān)研究成果在Chem. Eur. J.等雜志上共發(fā)表論文6篇,申請并獲授權(quán)中國發(fā)明專利2項(xiàng),部分成果獲得2008年度上海市自然科學(xué)一等獎。
2008年丁奎嶺作為主要負(fù)責(zé)人,在上海成功主辦了“手性中國”和第一屆MERCK Catalysis Symposium in China,邀請了均相不對稱催化研究領(lǐng)域的國際著名學(xué)者Carreira、MacMillan、Katsuki、Miyaura、麻生明、周其林等作學(xué)術(shù)報告。對于推動我國均相不對稱催化特別是不對稱催化氫化方面的研究工作,提升我國手性技術(shù)在相關(guān)領(lǐng)域應(yīng)用中的自主創(chuàng)新能力具有一定推動作用。
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